Vooruitgang in de behandeling van afvalwater met behulp van supramoleculaire organische fotokatalysatoren in zonlicht

Vuurvaste organische verontreinigende stoffen, waaronder fenolen, geperfluoreerde verbindingen en antibiotica, zijn overvloedig aanwezig in verschillende industriële afvalwaterstromen, zoals de chemische, farmaceutische, cokes- en verfsector, evenals in gemeentelijke en huishoudelijke bronnen. Deze verontreinigende stoffen vormen een aanzienlijke bedreiging voor het ecologische welzijn en de menselijke gezondheid.

De noodzaak om de volledige verwijdering van organische verontreinigingen uit het water te bereiken en de recycling van water te vergemakkelijken is van fundamenteel belang voor het verbeteren van de milieukwaliteit en het waarborgen van duurzame economische en sociale vooruitgang. Het aanpakken van de efficiënte verwijdering van recalcitrante organische verontreinigende stoffen in water is niet alleen een centraal punt in het onderzoek naar chemische milieuvervuiling, maar ook een belangrijke technische uitdaging die het hergebruik van industrieel afvalwater beperkt.

Geavanceerde oxidatieprocessen (AOP’s), vooral heterogene AOP’s, produceren sterk reactieve zuurstofsoorten, waaronder ·OH, ·O₂^–en dus₄^– om organische verontreinigende stoffen onder omgevingsomstandigheden te oxideren, zijn aantrekkelijke afvalwaterzuiveringstechnologieën voor gedecentraliseerde systemen. AOP’s vereisen vaak overmatige energie-input (UV-licht of elektriciteit) om oplosbare oxidatiemiddelen (H₂OF₂of₃persulfaten), daarom zijn er dringend behoefte aan handiger AOP’s.

Vanwege het gemak van scheiding en gebruik van zonlicht wordt heterogene fotokatalyse een duurzame en veelbelovende AOP-strategie om milieuproblemen aan te pakken.

Op grote schaal gebruikte anorganische fotokatalysatoren vertonen robuuste stabiliteit en efficiënte mineralisatieactiviteiten. Hun brede bandafstand, die het absorptiebereik van zonlicht beperkt, en hun lage absorptiecapaciteit van organische verontreinigende stoffen brengen echter gezamenlijk de algehele efficiëntie van de fotodegradatie van verontreinigende stoffen in gevaar.

Daarentegen worden organische halfgeleiders weergegeven door gC₃Nee₄ ze bieden het voordeel dat ze een breed spectrum en een uitstekende adsorptiecapaciteit gebruiken vanwege hun grote oppervlak en substantiële π-π-stapeling. Het gebruik ervan wordt echter belemmerd door het genereren van Frenkel-excitonen met hoge bindingsenergie bij lichtexcitatie, waardoor de scheiding van langlevende fotogegenereerde elektronen en de gatefficiëntie worden voorkomen.

De beperkte efficiëntie van het scheiden van dragers vermindert de fotodegradatieactiviteit van organische fotokatalysatoren aanzienlijk. De oppervlaktepositie van de valentieband van deze fotokatalysatoren beperkt ook hun mineralisatie-efficiëntie. Bovendien vertonen fotokatalytische technologieën, vergeleken met gevestigde methoden voor de behandeling van afvalwater, zoals Fenton of Fenton-achtige processen, vaak een lage zuiveringscapaciteit, aanzienlijk lager dan de eisen van de industrialisatie.

Gebaseerd op de relevante wetenschappelijke kwesties op het gebied van fotokatalytische afvalwaterzuivering, heeft een onderzoeksteam onder leiding van prof. Yongfa Zhu van de Tsinghua Universiteit, China, onlangs de voortgang bij de afbraak van verontreinigende stoffen samengevat met behulp van organische fotokatalysatoren om de praktische implementatie van fotokatalytische waterbehandeling te bevorderen en als hulpmiddel te dienen. referentiepunt voor onderzoekers op dit gebied.

Ten eerste ontwikkelden ze nieuwe organische supramoleculaire en polymere fotokatalytische systemen om de efficiëntie van het lichtgebruik te verbeteren. Door het effect van de monomeerstructuur op de positie van de energieband te moduleren, breidden ze het absorptiebereik uit naar het nabij-infrarode gebied, waardoor mineralisatie onder zonlicht werd gerealiseerd.

Ten tweede onthulden ze de rol van dipolen en de kristallijne orde bij het moduleren van het ingebouwde elektrische veld, waardoor een efficiënte ladingsmigratie van de bulk naar het oppervlak mogelijk werd, waardoor de afbraak van verontreinigende stoffen en de mineralisatiesnelheid aanzienlijk werden verbeterd.

Ten slotte hebben ze een nieuwe aanpak ontwikkeld voor high-flux foto-zelf-Fenton-mineralisatie van organische verontreinigende stoffen om de behandelingscapaciteit voor fotodegradatie te verbeteren en de beperkingen van de Fenton-methode te overwinnen. Het nieuwe systeem combineert in situ H₂OF₂ generatie door de fotokatalytische redoxreactie met de in situ Fenton-reactie in synergie, die hoge fluxmineralisatie onder zichtbaar licht bereikt zonder extra oxidatiemiddelen, waardoor de mineralisatie van verontreinigende stoffen toeneemt van 30% naar meer dan 90%.

De resultaten zijn gepubliceerd in Chinees tijdschrift voor katalyse.